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成果简介
在甲醇蒸汽转化（MSR）工艺中，含铜（Cu）催化剂因其来源丰富、成本低廉、低温活性高而备受青睐。在运行过程中，含铜催化剂通常由外部热源加热，而且最常用的是宏观粉末状催化剂，这就导致了温度分布不均匀、传质/传热不均匀、加热速度慢以及更换困难等问题。因此，在设计用于 MSR 反应的特定催化剂时必须解决这些问题。本文，东华大学俞彬博士、黄涛 副教授、Tao Huang等研究人员在《Carbon》期刊发表铭文“A Joule-heated carbon nanofiber aerogel-supported catalyst for hydrogen production via methanol steam reforming”的论文，研究采用简便的一锅法制备了一种三维焦耳加热碳纳米纤维气凝胶（CNFA）支撑催化剂（Cu/CNFA-op10），并进行了催化评估。
研究发现，均匀的温度分布、有效的热量/质量/电子传导以及均匀分布的Cu纳米颗粒是该催化剂具有优异催化活性的原因。此外，还发现 CNFA 支持的催化剂失活是由 Cu0/+ 纳米颗粒的聚集和烧结、活性位点表面无定形碳的沉积以及活性颗粒的化学态转变造成的。在这次概念验证中，焦耳加热驱动催化剂的高催化活性为进一步设计和制造与 MSR 反应相关的三维整体催化剂提供了一种新策略。
图文导读
电热和焦耳热表征
在150 °C的真空中进行预处理后，将单片3D CNFA负载的催化剂置于定制的装置中。S1）进行电热和焦耳加热。应该注意的是，气凝胶负载是在10%的压缩应变下进行的，以确保制备可靠和均匀的接触区域。鉴于其在暴露于空气中时的自燃性质（视频S1，支持信息），含铜CNFA负载的催化剂用超高纯度N吹扫2 （99.999%）在焦耳加热前去除任何空气。S1B）。使用Fotric 220s热像仪以热图像的形式记录实时温度，并使用LinkIR软件包进行后续分析。光学照片是使用相机拍摄的。假设10分钟后达到稳态条件。
，时长00:34
视频S1
图1.用于气固催化反应的实验装置的流程图
图2.CNFA支持的样品的焦耳热特性
图3.MSR中的催化性能
图4.催化剂表征。
图5.op10用过的催化剂的形态学表征
小结
总之，通过简便的一锅法设计并制备了具有优异焦耳加热驱动催化活性的碳纳米纤维气凝胶（CNFA）支撑催化剂。随后，在内部制备的反应器中对这些试样的催化活性进行了评估。实验结果表明，使用 Cu/CNFA-op10 催化剂（即含 10 wt%掺杂铜）进行催化甲醇蒸汽转化（MSR）反应，在 250 °C 下，CH3OH 的转化率为 74.1%，对 CO 的选择性为 1.8%。研究表明，这种催化效率主要取决于反应器中均匀的温度分布、催化剂内部有效的热量/质量/电子转移以及支撑体表面均匀分布的小金属铜纳米颗粒。
此外，为了确定催化剂失活的机理，还进行了全面的表征。更具体地说，这归因于活性 Cu0/+ 纳米颗粒尺寸的增大、活性位点表面无定形碳的沉积、催化剂比表面积的减小以及活性 Cu0/+ 纳米颗粒化学状态的转变。在这次概念验证演示中，焦耳加热驱动催化剂的出色催化活性为进一步设计和制造三维整体催化剂以应用于 MSR 反应提供了一种新的策略，研究结果证明了利用 CNFA 支持的催化剂进行这种转化的可行性。我们小组今后的工作重点是防止催化活性物质失活，并进一步降低产品气体中的CO含量。
文献：
https://doi.org/10.1016/j.carbon.2023.118311
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